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含乙烯基的二联吡啶衍生物及CuⅠ配合物的合成和性能的研究.pdf 78页
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●J习．．．、{v；
随着科学技术的日益发展及计算机的普遍推广，人们对信息数据传递与存
储的要求越来越高，开发高存储密度、高响应速度和高写擦循环次数的全光分
子开关材料，已成为当今世界的研究热点。
目前对于Stilbene衍生物系列的研究，展示了其作为光储存、光开关材料的
巨大应用前景。具有强配位能力的多联吡啶基团的高量子产率，好的热稳定性，
以及Cu(I)配合物价廉，光物理性质丰富的特性，已在分子器件、光学传感器、
非线性光学材料等领域表现出诱人的应用前景。本文合成了三个新的含乙烯基
及二茂铁官能团的多联吡啶配体6．件(2．吡啶基)乙烯基苯基)．2，2’．二联吡啶
(L1)，6．降二茂铁乙烯基苯基)-2，2’．二联吡啶㈣和禾(4．二茂铁乙烯基苯基)．6．
并对它们进行了结构、光化学性质及电化学性质进行了研究，得到了一些有意
义的结果：
个N原子配位，构成了一个扭曲的四面体构型，并且乙烯基呈反式结构。吸收
0．1715V)，AE呈逐渐增大的趋势(O．096V、0．099V与0．131V)。
和Ch2∞)2以．耽。吸收光谱表明配体L2在462nm有一吸收峰可归属为二茂铁
到配体的MLCT吸收。同时，配体L2及其Cu(I)配合物都有很好的电化学活性，
它们在365nm光作用下发生的光异构化反应对其单多核金属的氧化还原性质的
影响为，配体磁中的电位对Fc2佩3+的半峰电位E1，2变化呈负移(O．0895V、
3．得到的含二茂铁基团的配体D的晶体结构表明双键C23=C24呈反式结
构，吡啶环、苯环的平面几乎和二茂铁中的一个戊环共平面。吸收光谱和电化
光作用发生的异构化反应对其单核和异核金属电对的氧化还原反应影响不太明
关键词：二联吡啶；cu(I)配合物：二茂铁；光开关
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题名: 轴向配体对Rh_2(OAc)_4电子结构和氧化还原电位的影响
卷号: 45, 期号:1, 页码:23-28关键词:
中文摘要: 本文研究了Rh_2(OAc)_4配合物在14种非水溶剂中的电子吸收光谱和氧化还原行为。在弱σ-给电子配位体(二氯甲烷、二氯乙烷、丙烯碳酸脂、丙酮、四氢呋喃、N,N-二甲基甲酰胺、丁腈、乙腈、苯乙腈和硝基甲烷)情况下,Rh_2(OAc)_4同其形成溶剂化轴向配合物的氧化电位基本不变。然而,当强σ-给电子配体(吡啶、二甲基亚砜、亚磷酸三乙酯和三苯基膦)与Rh_2(OAc)_4形成轴向配合物时,产物的氧化电位明显地向阴极方向移动。用两种不同的电子构型解释了电化学数据以及Rh_2(OAc)_4轴向配合物的中性分子和阳离子游离基电子吸收光谱特征。Rh_2(OAc)_4同弱σ-给电子配体形成轴向配合物的最高占据分子轨道是δ_(RhRh)~*(不参与轴向配位作用);而它同强σ-给电子配体形成轴向配合物的最高占据分子轨道为σ_(RhRh-L)~*。后者产生电子吸收光谱带ν_1和电化学氧化时的电子均来源于同一σ_(RhRh-L)轨道。而前者ν_1吸收带(π_(RhRh)~*→σ_(RhRh)~*)由π_(RhRh)~*轨道中的电子产生,电化学氧化时的电子来源于最高占据轨道δ~(RhRh)~*。两者显然不同。14种溶剂给电子配位能力有如下顺序:二氯甲烷～二氯乙烷<丙烯碳酸脂<丙酮～四氢呋喃
语种: 中文
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胡震山;朱天培.轴向配体对Rh_2(OAc)_4电子结构和氧化还原电位的影响,化学学报,):23-28
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新型氮杂螺芴结构有机功能材料的合成和性能的研究.pdf
文档名称：新型氮杂螺芴结构有机功能材料的合成和性能的研究.pdf
格式：pdf&&&大小：2.31MB&&&总页数：64
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文档介绍：1------------------------------华东师范大学理学硕士论文摘要螺芴类化合物因为良好的热稳定性，较高的荧光效率和玻璃化转变温度等特点，而被广泛的应用于有机材料领域。螺芴衍生物无论是螺芴环上引入杂原子取代基还是侧臂上引入杂原子取代基对其作为电致发光材料的性质都会产生较大影响。本论文我们设计了杂环的螺二芴和含氮原子取代的螺二芴作为目标分子。合成了二氮杂螺芴衍生物、2．苯基吡啶取代的芴、螺二芴和它们的铱配合物，以及吲哚并螺二芴衍生物。并对它们性质进行了初步研究。论文的第一部分我们合成了一类3，4．二氮杂螺二芴取代的芴与螺二芴衍生物。采用2位或2，7位取代的乙酰芴或螺二芴与水合茚三酮、水合肼经缩合关环形成二氮杂芴酮取代的芴或螺二芴衍生物。再与2．溴联苯的锂盐或格氏试剂生成叔醇，最后酸化关环形成3，4．二氮杂螺二芴取代的芴与螺二芴衍生物。论文的第二部分我们研究了一系列芴、螺芴取代的2．苯基吡啶配体和它们的配合物。2．苯基吡啶配体合成的关键步骤在于1，2，4．三嗪和二环庚二烯的逆D．A反应。丙酮在极性溶剂中交换反应得到芴、螺芴取代的苯基吡啶铱配合物。该配合物可以作为有机电致磷光材料。论文的第三部分我们结合螺芴与咔唑各自的性质合成了一系列吲哚并螺二芴，以溴代螺二芴和2，7．二叔丁基螺二芴为前体，与邻硝基苯硼酸在钯催化偶联下合成了邻硝基苯取代的螺二芴和2，7．二叔丁基螺二芴，然后通过Cadogan还原环化得到了一系列吲哚并螺二芴的目标化合物。关键词：合成，螺二芴，二氮杂螺二芴，苯基吡啶的芴和螺二芴，铱配合物，吲哚并螺二芴。2------------------------------华东师范大学理学硕士论文AbstractareusedasmaterialsduetotheirexcellentSpriobifluoreneswidelyorganicandtra您所在位置： &
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【有机化学】新型手性双膦配体的合成及在不对称催化氢化中的应用.pdf 51页
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【有机化学】新型手性双膦配体的合成及在不对称催化氢化中的应用.pdf
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上海交通大学
硕士学位论文
新型手性双膦配体的合成及在不对称催化氢化中的应用
姓名：张宏伟
申请学位级别：硕士
专业：有机化学
指导教师：张兆国
新型手性双膦配体的合成及在不对称催化氢化中的应用
本论文首先对手性的意义及重要性、手性的起源研究、获得手性
化合物的手段和不对称催化氢化反应的历史、现状作了简要的综述，
对于不对称催化氢化中配体的重要性以及分类作了一定的说明，提出
了设计合成新配体的概念。
在本论文工作中，我们不断摸索路线，改进了 SEGPhos
体的合成路线，我们使用同一种方法合成了对 SEGPhos
亚甲基上进
行取代的一系列配体，并由合成路线中的某一中间体为原料，合成了
一系列新型的手性双齿膦配体 L1-L3 ，并合成了几种苄基取代的 α-
酮酸酯、苯乙基取代的α-酮酸酯、以及多官能团化的酮酸酯来作为氢
化底物。主要工作内容包括：
依次采用NiCl2 催化的Arbuzov 反应，LDA 定位锂化，FeCl3
氧化偶联，(-)-DBTA 拆分，HSiCl
还原的路线，合成了SEGPhos ( 已
、DTBM-SEGPhos
、DMM-SEGPhos
4-Methyl-SEGPhos
( 已知)和 4-Methoxyl-SEGPhos
( 已知)等一系列手
性双齿膦配体。
拆分后的光学纯磷酸酯化合物用 LiAlH4
还原，得到中间体M1 ，由M1 作为起始原料，和C=C 或C=O 双键
的亲核反应，得到L1-L3 。
通过(-)-DBTA 拆分后的前体在各种溶剂中形成单晶的X 射线
衍射图，可确定 L1-L3
型。通过与文献值的比较，可确定
(-)-SEGPhos 为S 构型。
我们同时合成了几种苄基取代的 α-酮酸酯、苯乙基取代的 α-
酮酸酯、以及多官能团化的酮酸酯来作为氢化底物。
关键词：双膦配体，不对称催化氢化，酮酸酯。
SYNTHESIS OF NOVEL CHIRAL DIPHOSPHINE LIGANDS AND
THEIR APPLICATION IN ASYMMETRIC CATALYTIC
HYDROGENATION
The importance of chirality, means of obtaining chiral compounds,
application
asymmetric
hydrogenation
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