实例分别是：10X型分子筛2-丁醇反应，ZSM-；53.举出一些以金属为催化剂的工业应用实例，说明；答：工业制硝酸，Pt做催化剂、合成氨，Fe做催化；活性组分是金属或者合金；54.金属催化剂从形态上可分为哪几种类型?；答：P83金属负载型催化剂与合金催化剂；55.研究金属表面的化学键的理论方法有哪几种？；答：能带理论与价键理论；56.什么是d带空穴?什么是d
实例分别是：10X型分子筛2-丁醇反应，ZSM-5型对苯甲醇烷基化选择性，H-丝光沸石对甲乙苯烷基转移反应产物分布特性
53.举出一些以金属为催化剂的工业应用实例，说明它们的活性组分。
答：工业制硝酸，Pt做催化剂、合成氨，Fe做催化剂（参照P84表4-1，此表/后是载体）
活性组分是金属或者合金
54.金属催化剂从形态上可分为哪几种类型?
答：P83 金属负载型催化剂与合金催化剂
55.研究金属表面的化学键的理论方法有哪几种？
答：能带理论与价键理论
56.什么是d带空穴?什么是d%？
答：d能带中每个原子含有空穴，成为d带空穴；
d%即为d轨道参与金属键的百分数P92 4.3.2 L5、6
57.说明金属的d带空穴，吸附强度，催化活性三者之间的关系及原因。 答：P91 5
58.何为负载型金属催化剂？
答：将金属颗粒分散负载于载体上的催化剂
59.金属在载体上的分散度如何定义？
答：指金属在载体表面上的晶粒大小（P102倒数第五行）
60.分散度的高低对催化剂的反应性能有何影响？
答：1、在反应中起作用的活性部位的性质，由于晶粒的大小的改变，会使晶粒表面上活性部位的相对比例起变化，从几何因素影响催化反应，2、载体对金属催化行为有影响，影响越大，金属晶粒变得越小。3、从电子因素考虑，极小晶粒的电子性质与本体金属电子性质不同，影响催化性质。（P104，上面1、2、3三点）
61.?- A12O3，?- A12O3 和 ?- A12O3在性能上有何不同？举例说明它们常用作哪些催化剂的载体。
答：α-氧化铝：热稳定性强；γ-氧化铝：孔径较大，孔结构稳定性好，酸性、比表面积和保持氯的能力比η―氧化铝稍差；η-氧化铝：比表面积大，酸性强，保持氯的能力强，孔径小，热稳定性稍差，失活较快。常用作：
62.什么是双功能催化剂？
答：既要具有脱氢、加氢功能的电子转移金属组分，又要具有异构化、环化等功能的质子转移的酸性组分。（P117,2.L1~L2）
63.为什么重整反应需要使用双功能催化剂？
答：这是由重整反应机理决定的，如果反应物或中国产物只能在一类活性中心上进行反应，就不能使连串反应进行下去，得不到最终目的产物，反而会引起一系
列副反应。（P117,3.倒数L3L4）
64.双金属Pt-Re和Pt-Sn重整催化剂各有什么特点？分别应用于哪种类型的重整工艺？
答：前者：稳定性好，可阻止铂粒因高温烧结引起Pt表面积减少造成电子转移活性下降（P117，2.L7）；后者:
此题待讨论
65.与金属催化剂相比，金属氧化物催化剂有哪些特点？
. 答：1.具有较强的氧化还原性能；2.具有半导体性质；3.可以催化氧化还原型反应；4.有更优越的耐热、抗毒性；5.具有光敏、热敏、杂质敏感性能。
66.什么是n型半导体？什么是p型半导体？
答：.n型半导体：在施主能级上的自由电子很容易激发导带中产生自由电子导电。
P型半导体：在受主能级上有空穴存在，很容易接受满带中跃迁的电子，使满带产生正电空穴并进行空穴导电。
67.何为受主键吸附？何为施主键吸附？
答：受主键吸附：吸附分子从半导体催化剂表面得到电子吸附分子以负离子态吸附。
施主键吸附：吸附分子将电子转移给半导体表面，吸附分子以正离子态吸附。
68.何为受主型反应？何为施主型反应？
答：受主型反应：当施主键吸附慢时的反应。
施主型反应：当受主键吸附慢时的反应。
69.什么是费米能级？它与电子逸出功之间有什么关系？
答：费米能级：半导体中电子的平均位能。
从费米能级到导带顶之间的能量差就是逸出功。
70.通常采用什么方法调变金属氧化物的费米能级？
答：添加施主、受主杂质
71.用金属氧化物催化剂V2O5催化SO2氧化的反应，
反应机理如下：
反应动力学研究表明，反应速度方程式为：
试说明SO2和O各为何种吸附？加入哪种类型杂质可加速反应？
答：SO2施主键吸附（给出e），
72.乙醇氧化物半导体催化剂上可发生如下两个反应： O为受主键吸附（吸e）。加入施主杂质可加速反应。详细请看P129
3.半导体催化剂上化学吸附键类型这一章节 。
试用氧化物催化剂的半导体机理说明各吸附键的类型及两个反应的类型，要加速化学反应，分别应加入哪种类型杂质（A12O3，Li2O）？
答：P127 ZnO： CH3CH2O为受主键（为该反应控制步骤），H为施主键。
因为加入A12O3，加快供e能力，化学反应速率增大，反应为受主键反应。
左图应加入A12O3。
NiO ： CH3CH2为施主键（为该反应控制步骤），OH为受主键。因为空穴多，吸e能力越强，加入低价的Li2O，加速e转移，加快反应进行。右图应加入Li2O。 详细请看P127 2.杂质对半导体催化剂的***和电导率的影响这一章节
73.以丙烯氧化生成丙烯醛为例，说明氧化-还原的催化循环模式。
答:P135L5-L10
过渡金属氧化物催化多相氧化反应，通常是通过催化剂的反复氧化还原进行的。
74.金属催化剂和金属氧化物催化剂的预硫化有何作用？常用的硫化剂有哪些？ 答：P191 L7-L9.
CS2，H2S,（COS）等
75.举例说明金属硫化物催化剂的应用。
L1-L2过渡金属硫化物可用于石油馏分的加氢脱硫，脱氮，铂族金属硫化物还可用于选择加氢重整等反应。
76.工业催化剂生产中原料的选择有哪些原则？
答：1）符合产品性能要求；
2)所含杂质容易除去，或者限制在一定的范围内；
3)易得，价廉，便于加工；
4）对环境无污染或者可经过处理除去污染。
77.固体催化剂母体的制备方法有哪几种？
答：P185 沉淀法；P186 浸渍法；P187 热分解法；P188 熔P189 还原法。另外还有混合法、离子交换法、晶化法等。
78.固体催化剂的制备过程有哪些基本步骤？
答：主要包括：选择原料与配料，制备催化剂的母体，活化成型等
79.载体的表面积和孔结构受制备过程中哪些步骤的影响？
答：P186 L7-L9
80.用沉淀法制备固体催化剂的过程有哪些基本步骤？
答：P185 7.3.1章节中第一段
81.用浸渍法制备负载型金属催化剂时，哪些因素影响到金属在载体上分散度?
答：组分的吸附能力、浸渍时间、浸渍溶液的体积和浓度、压力等
详细请见（P186，浸渍法）
82.怎样才能制备出分散均匀的负载型金属催化剂？
答：可采用多次浸渍法，第一次浸渍后将固体干燥（焙烧），使溶质固定下来，再进行第二次浸渍，为防止活性组分不均匀，可用稀溶液进行多次浸渍。（P186 浸渍法）
83.举例说明固体催化剂的活化方式有几种？
答：P189 7.3.2
84.影响金属催化剂还原处理的主要因素有哪些？
答：还原温度、压力、还原氢流速、氢气纯度。
85.炼油过程中使用的裂化，重整，加氢三种催化剂各采用哪种方式成型？ 答：裂化：喷雾成型法
加氢：转动成型法。
另外常用的成型方法：切粒成型、压缩成型法、挤出成型法等
86.流化床，固定床，移动床反应器各采用什么形状尺寸的催化剂？
答：固定床：固体物通常呈颗粒状，粒径2～15mm左右,堆积成一定高度（或厚度）的床层。床层静止不动，流体通过床层进行反应。固定床反应器中的催化剂不限于颗粒状，网状催化剂早已应用于工业上。目前，蜂窝状、纤维状催化剂也已被广泛使用。
流化床：一种利用气体或液体通过颗粒状固体层而使固体颗粒处于悬浮运动状态，并进行气固相反应过程 或液固相反应过程
移动床：一种用以实现气固相反应过程或液固相反应过程的反应器。
87.如何选择催化剂的载体？
答：在载体选择时，必须对效率、催化活性、催化剂负载的牢固性、使用寿命、价格等作综合考虑。
催化剂载体简介：
载体能使制成的催化剂具有合适的形状、尺寸和机械强度，以符合工业反应器的操作要求；
载体可使活性组分分散在载体表面上,获得较高的比表面积,提高单位质量活性组分的催化效率。
载体还可阻止活性组分在使用过程中烧结，提高催化剂的耐热性。对于某些强放热反应，载体使催化剂中的活性组分稀释，以满足热平衡要求;良好热导率的载体，如金属、碳化硅等,有助于移去反应热，避免催化剂表面局部过热。
载体又可将某些原来用于均相反应中的催化剂负载于固体载体上制成固体催化剂，如磷酸吸附在硅藻土中制成的[固体酸催化剂]，酶负载在载体上制成的固定化酶。
国内外研究较多的催化剂载体有：SiO2，Al2O3、玻璃纤维网（布）、空心陶瓷球、海砂、层状石墨、空心玻璃珠、石英玻璃管（片）、普通（导电）玻璃片、有机玻璃、光导纤维、天然粘土、泡沫塑料、树脂、木屑、膨胀珍珠岩、活性炭等。
88.造成工业催化剂活性衰退的原因可能有哪几种？
催化剂中毒、烧结、积碳
89.积碳结焦是催化剂失活的重要原因之一，如何减少催化剂上的积碳？ 答：P196
90.在催化剂烧焦再生过程中，应注意哪些问题才能使催化剂活性恢复得好？ 答：P197
7.4.4催化剂的再生章节
91.催化剂再生过程中主要控制的再生条件有哪些？
7.4.4催化剂的再生章节
92.分析催化重整催化剂的失活原因。
答：（1）催化重整催化剂的酸性载体上的酸中心导致积碳，反应中的芳烃与烯烃很容易在酸中心上形成正碳离子，进而与烯烃聚合或者裂解脱氢，生成积碳聚集体。
（2）催化重整催化剂的脱氢作用导致氢类逐步脱氢，导致生成碳，脱氢作用和缔合氢解作用会使生成的积碳以表面碳化物形式或以假石墨形式存在。
（3）高温烧结也会使催化剂失活。
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用MBS和XPS究负载型氧化铁催化剂载体与活性组分的相互作用
负载型催化剂具有高分散度、抗烧结、使用寿命长、机械性能好等优点,使用非常广泛.作为载体并非全是“惰性”的.载体与活性组分间常有不同程度的相互作用.这类催化剂载体与活性组分之间的相互作用能明显改变活性组分的颗粒大小、还原度以及催化、氧化
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&&&OALib Suggest
Live SupportAsk us anything负载型催化剂的类型
担载催化剂又称担体（support）,是负载型催化剂的组成之一.催化活性组分担载在载体表面上,载体主要用于支持活性组分,使催化剂具有特定的物理性状,而载体本身一般并不具有催化活性.多数载体是催化剂工业中的产品,常用的有氧化铝载体、硅胶载体、活性炭载体及某些天然产物如浮石、 硅藻土等.常用“活性组分名称-载体名称”来表明负载型催化剂的组成,如加氢用的镍-氧化铝催化剂、氧化用的氧化钒-硅藻土催化剂.
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扫描下载二维码1999年第5期10?月燃?料?化?学?学?报JOURNALOFFUELCHEMISTRYANDTECHNOLOGYVol?27?No?5Oct???1999
助剂MgO对Pd/?-Al2O3催化剂上CO氧化反应的作用
屠?兢?伏义路????林培琰
(中国科学技术大学化学物理系?合肥?230026)
摘?要?以CO氧化为模型反应,考察了Pd/?-Al2O3体系中以不同方式加入MgO对催化剂性能的
影响,结果证实助剂MgO能较大幅度提高Pd/?-Al2O3对CO氧化反应的催化活性。MgO能均匀地
分散于?-Al2O3上,使CO的起燃温度降低达44?。对样品的XRD、TPR、XPS及氧吸附等表征结果
表明,共浸型的Pd-MgO/Al2O3体系具有最高的Pd分散度;分浸型的Pd-MgO/Al2O3体系Pd分散度
亦高于Pd/Al2O3,且能提高催化剂表面活性Pd的含量。表面MgO对氧的浓缩作用有利于CO的氧
化。并讨论了助剂MgO与Pd的协同作用对其活性的影响。
关键词?负载型钯催化剂,复合载体MgO/?-Al2O3,一氧化碳,氧化
碱金属或碱土金属作为有效助剂已经被越来越广泛地应用于大气环境净化催化剂中,复合氧化物载体在负载型催化剂中的作用已被较广泛地研究[1,2,5],其作用一般包含:与载体作用生成新物种以提供有效活性中心;隔离载体与活性组分以削弱其间的相互作用;在表面上吸附浓缩反应物等。对MgO助剂作用的研究国内外已有较多报道,但鲜见有关MgO以不同方式引入Pd/?-Al2O3体系的研究报道[5,6]。
本文在以?-Al2O3为载体的Pd催化剂中,用不同方法加入MgO,分别测定其对CO+O2反应的氧化活性,并对部分样品进行了X-射线衍射(XRD)、X-光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)及氧吸附测定,考察助剂MgO对Pd/?-Al2O3催化剂的结构和性能的影响。[3,4]
1?实验部分
1?1?催化剂的制备?将抚顺石油三厂催化剂分厂产品3641型氧化铝干胶粉在750?下灼烧16h制得?-Al2O3,取40~60目的?-Al2O3浸入确定量的Mg(NO3)2溶液,过夜烘干后,在空气中500?下焙烧2h得MgO-Al2O3复合载体(原子比Mg?Al=1?20)。用确定量的PdCl2溶液浸渍MgO-Al2O3,用确定量的PdCl2溶液或PdCl2、Mg(NO3)2混合液浸渍?-Al2O3,烘干后,500?空气中焙烧2h,然后在H2气流中450?还原1h,分别制得Pd/MgO-Al2O3、Pd/Al2O3及Pd-MgO/Al2O3型催化剂,其含Pd量分别为载体重量的0?3%、1?0%、2?0%和2?5%。
1?2?催化剂活性评价?催化剂活性的测定在石英管固定床连续流动微型反应器中进行,产物用GC-102型气相色谱仪热导检测,氢气为载气。原料气组成为1?5%CO、5?0%O2,N2作平衡气,气体空速为9000h。
1?3?催化剂表征
XRD:采用日本理学电机D/MAX-RA型X-射线衍射仪,CuK?辐射(?=0?15418nm),管流100mA,常温测定。
?-1收稿日期:
?福特-中国研究和发展基金资助项目(No?9712301)
5期屠?兢等:助剂MgO对Pd/?-Al2O3催化剂上CO氧化反应的作用
TPR:焙烧态催化剂前身0?2g置于内径5mm的U型不锈钢反应管中,400?下空气干燥1h,氦气吹扫0?5h后冷至室温,换通Ar+H2(H2为7?6%)混合气,稳定后,程序升温至650?并保持0?5h,升温速率为10?/min。
XPS:采用日本产ESCA-LabMK-2型X-光电子能谱仪,MgK?射线(1253?6eV),结合能以碳污染峰C1s=284.5eV作电荷校正。
氧吸附测定:装置同TPR测定,催化剂样品0?5g,400?下H2还原2h,氦气吹扫0?5h后冷至160?,脉冲注入吸附氧,由总计吸附峰面积计算氧吸附量。
2?结果与讨论
2?1?CO氧化活性?图1(a)和(b)分别表示含0?3%及2?0%Pd催化剂活性-温度曲线,表1给出了CO的起燃温度(CO在50%转化时的温度)。可见对于不同Pd含量的催化剂,引入MgO后活性均有提高,且Pd含量低时,提高幅度更大。同时,Pd、Mg共浸型催化剂Pd-MgO/Al2O3对CO氧化反应的活性提高最大。
图1?催化剂对CO氧化反应的活性Fig?1?ActivitiesofsomecatalystsforCOoxidationa
Pd/Al2O3;b
Pd/MgO-Al2O3;c
Pd-MgO/Al2O3
表1?催化剂的CO起燃温度Table1?COlight-offtemperatureSamplePd/Al2O3
Pd/MgO-Al2O3
Pd-MgO/Al2O3
COlight-offtemp?/?0?3%Pd2?0%Pd
2?2?XRD结果?较高Pd含量(2?5%Pd)样品的XRD结果如图2所示。其中2?=66?8?、45?8?、39?5?及37?6?(d=0?140、0?198、0?228及0?239nm)处有?-Al2O3的衍射峰;2?=33?、54?(d=0?271、0?170nm)处有PdO衍射峰;2?=40?(d=0?225nm)峰为金属Pd(100)最强衍射峰。比较曲线a、c、e,焙烧态催化剂前身的PdO衍
射峰(d=0?271nm)与相邻的?-Al2O3(d=0?239nm)衍射峰峰高比分别约为0?78、0?55、0?58,这表明加入助剂MgO有利于提高Pd的分散度。此外,引入MgO后催化剂表面无MgO晶相特征峰,即MgO在催化剂表面是高度分散的。
比较曲线a与b,焙烧态催化剂前身的Pd/Al2O3经450?下H2还原1h后(表示为Pd/Al2O3
[H]),曲线b在d=0?225nm处有金属Pd(100)最强衍射峰产生,而曲线a上该处只有较弱的?-Al2O3衍射峰(d=0?228nm)。还原后PdO的最强衍射峰减弱,而另一衍射峰则消失,这表明还原后的Pd/Al2O3[H]中的Pd部分为零价Pd0,部分为氧化态的二价Pd2+。
比较同为还原后的曲线b与d,曲线d有PdO(112)衍射峰(d=0?170nm),而曲线b没有,
444?燃?料?化?学?学?报27卷
表明Pd/Al2O3比Pd/MgO-Al2O3中的Pd2+更易
被还原;比较还原后样品d与f的Pd(100)衍射
峰峰高,d样品峰明显比f样品高,表明Pd/MgO
-Al2O3比Pd-MgO/Al2O3中的Pd2+更易于还
原成Pd0。这可能是由于共浸型Pd-MgO/Al2O3
的Pd高度分散于碱性的MgO附近,Mg和Pd的
相互作用导致Pd还原困难。
2?3?TPR结果?图3给出了2?0%Pd样品的程
序升温还原谱。如图所示,在100?附近的耗氢
峰表明高分散的PdO在催化剂表面存在易还原
物种,在此低温区的还原峰由两个相距不远的峰
图2?2?5%Pd样品的XRD谱
Fig?2?XRDpatternsof2?5%Pdsamples
?Pd/Al2O3;bPd/Al2O3[H];Pd/MgO-Al2O3[H];Pd-MgO/Al2O3[H]Pd(100)Pd/MgO-Al2O3;dPd-MgO/Al2O3;f?-Al2O3;?叠加而成,其中温度较低峰(80~100?)可能为PdO晶粒表面上部与载体作用较弱部分的还原,而稍高温峰(115?)则可能为PdO晶粒表面边缘或下部与载体作用较强部分的还原物种。引入MgO后,低温区耗氢峰面积增加,尤以Pd-MgO/Al2O3显著(图3c),表明表PdO;?
面易还原Pd物种分布增多。此外,MgO的引入使低温区的还原峰中较低温峰向高温方向略移15~25?,但相应的较高温峰位基本不变(115?),表明PdO晶粒表面与载体有较强相互作用的边缘或下部的还原难度不受MgO引入的影响。对比曲线c与a,其115?峰相对增加,表明加MgO后,表面PdO的分散度有所增加,而在曲线b中,115?峰相对于稍低温峰明显增大,甚至超过该峰,表明共浸制备的Pd-MgO/Al2O3确实有最高的Pd分散度。
650?时的高温还原峰是焙烧态催化剂前身中较难还原的PdO物种的还原峰,对比曲线b、c和a,此峰面积略有减小,表明加入MgO的样品其表面易还原Pd物种的含量增加。由活性测试知引入MgO后催化剂活性均有提高,说明在CO氧化反应中表面Pd0可能比二价钯更具有活性。尽管450?纯氢还原后Pd/Al2O3催化剂的体相Pd0含量最大(XRD数据给出),但采用复合氧化物载体有利于Pd/MgO-Al2O3催化剂中表面活性Pd0含量增加,而共浸的Pd-MgO/Al2O3体系则具有更高的表面活性Pd0分散度,使其对CO
的催化氧化活性最高。
图3?2?0%Pd样品H2-TPR谱图
Fig?3?TPRprofilesof2?0%Pdcatalysts
Pd/Al2O3;bPd-MgO/Al2O3;
a图4?2?5%Pd样品X-光电子能谱Fig?4?XPSof2?5%PdcatalystsPd/Al2O3[H];bPd-MgO/Al2O3[H];
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复仇类小说目录_调查报告_表格模板_实用文档
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《武士复仇》 o 后传三部曲(小说,乔治·卢卡斯目前无意拍成电影) 《星际旅行》三部曲: 《星际旅行 ii:可汗怒吼》、 《星际旅行 iii: 石破天惊》、《星际旅行.........
朴赞郁“复仇三部曲” : 在《共同警备区 jsa》取得成功后,朴赞郁开始创作真正意义上的朴氏电影。那 就是随后的“复仇三部曲”:《我要复仇》(2002)、 《老男孩.........
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