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掺杂和纳米化对i2se3热电性能的影响.pdf 75页
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掺杂和纳米化对i2se3热电性能的影响
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热电材料可以不需要任何运动部件、工作介质，不排放任何有毒有害物质而
直接地将热能和电能相互转换，由于这种材料的这一独特的功能，使得它在如今
社会全世界所面临的环境污染和能源紧缺两大挑战的背景下显得尤为重要，因此
也吸引了广大研究者们越来越多的兴趣和关注。而在所有的热电材料中，Bi2Se3
和Bi2Te3等IV-VI族的化合物都具有基本相同的六方晶系的晶体结构，这些材料
的二元合金可以以任意比例混合形成连续的固溶体合金，可以通过精细地调节其
载流子浓度以及减少晶格热导而实现增强的热电性能，在室温附近就能获得较高
的热电转换效率，因而，Bi2Se3是适合于工作在室温附近的最有潜力的热电材料
之一。降低材料的热导率或提高材料的Seebeck系数的方法来提高材料的热电性
能是一种有效的方法。考虑到Bi2Se3具有斜方六面体的层状结构，是一种由Se
原子层和Bi原子层沿C轴堆叠而成的五层平板状结构，相毗邻的Se(2)．Se_【2)原子
层是由范德瓦尔斯键结合在一起的。这与TiS2层状结构是相似的，TiS2层与层之
间的范德瓦尔斯间隙可以被很多有机或无机材料填充，使该材料的热导率有明显
的降低，从而提升其热电性能，Bi2Se3有望通过该方法提高热电性能。
然而，在利用降低材料的热导率的方法增强材料热电性能的过程中，不管通
过任何方法来增强声子的散射，声子的平均自由程都不可能小于原子间距。因此，
通过降低晶格热导率来增强材料的热电性能是有限度的。另外，对于任何一种常
规的半导体材料，无论合金化、元素掺杂还是纳米复合等，都会破坏材料中的周
期势场，同时引入散射中心或者散射界面，而导致迁移率降低。Bi2Se3除了具有
范德瓦尔斯键连接的层状结构以外，还有一个重要的性质，它是三维拓扑绝缘体，
拓扑绝缘体这种物质具有新的量子态特征，具有有带隙的绝缘体态和不受磁性杂
质缺陷影响的无带隙传导表面态，并且该表面态受拓扑序保护、十分稳定。而在
几种三维拓扑绝缘体中，Bi2Se3又具有诸多优势成为研究的热点：首先，Bi2Se3
拓扑绝缘体的化学计量比较为容易精确地控制，容易合成出较为纯相的Bi2Se3
晶体；其次，Bi2Se3拓扑绝缘体具有与理想的拓扑绝缘体非常接近的能带结构，
在其表面布里渊区中心存在一个拥有着单一狄拉克点的狄拉克锥，这对其三维拓
eV的能隙，相当于
扑绝缘体性质的研究非常有利；最后，Bi2Se3材料具有O．3
掺杂和纳米化对l，i2Se3热电性能的影响
eV)的能量尺度，这意味着该材料有可能且更
K，远远超过了，室温(0．026
容易在室温及以上温度时，实现其拓扑表面态主导的输运，这将具有非常重要的
意义。我们通过减少块体Bi2Se3材料的平均粒径来增加其表面体积比，试图通过
以下三个因素提高材料的热电优值：首先，通过增加的传导表面的贡献来增加电
子迁移率，从而提高电导率；其次，通过大量的界面(或晶界)增强声子散射，
从而抑制品格热导率；最后，通过载流子在界面势处的散射产生的能量过滤效应，
从而提高热电动势。
首先，本论文采用在Bi2Se3材料的范德瓦尔斯夹层中引入掺杂宿主原子来降
低材料的晶格热导率，从而实现其热电性能的增强。通过真空熔炼法合成Bi2Se3
铸块样品，结合研磨和真空热压法制备了一系列不同含量的Cu掺杂纳米结构
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纳米复合体系能量过滤效应及掺杂半导体热电性能增强的理论研究
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高性能bi-s-te多晶合金的结构调制与输运特性.pdf 148页
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高性能bi-s-te多晶合金的结构调制与输运特性
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热电效应，作为一种新的能源转换形式，提供了一种热能与电能之间安全可
的温差发电／制冷器件结构简单、体积小、无噪声、反应快，具有非常广泛的应
用前景。Biffe3基合金作为室温附近的最佳热电材料，其P型和n型都具有较为
优异的热电优值，长期以来，其最大刀值稳定在1附近，是室温附近最好，应
用最广泛的商用化热电材料。
大量的理论计算和实验结果表明，通过掺杂、合金化和各种新型粉体制备工
艺，可以对碲化铋基合金进行有效的成分优化和结构调制，改善其电声输运特性。
近年来，随着纳米技术的兴起，纳米结构所带来的量子效应和能量过滤效应等等
更是为提高材料的Seebeck系数提供了一系列可能。本文主要选择P型Bi．Sb．Te
合金为研究对象，通过对各种制备工艺参数的调控细化晶粒，引入纳米尺度的结
构调制，以期改善材料性能。在此基础上，突破性地开发了热变形再结晶晶化诱
导原位纳米晶形成的技术，探索了Bi．sb．Te合金的掺杂合金化及成分诱导结构
调制，初步研究了大块烧结合金和烧结合金热电器件的制备。主要取得的成果如
1．开发了碲化铋基合金的热变形晶化诱导原位纳米晶技术，有效地在材料
内部引入大量原位纳米结构调制和晶体缺陷，从而改善材料的热电输运性能。研
究发现，这种5．10nm左右的原位纳米晶粒和高密度晶体缺陷可以在增强声子散
射，降低材料热导率的同时，有效改善材料的Seebeck系数，进而优化材料热电
性能。通过该方法制备得到合金室温最大刀值可达1．5。相较于利用高能球磨、
熔体旋甩、低温湿化学等自下而上的纳米块体制备工艺，热变形诱导再结晶工艺
的步骤简单，重复性好，适用性广，是另一种自上而下的进行块体材料结构调制
和性能优化的有效手段。不同原料实验结果表明，热变形工艺对于各类P型烧结
块体合金、区熔铸锭等都十分有效，具有很高的重复性。
2．作为碲化铋基合金的一个重要特质，结构和输运性能上的各向异性一直
是研究工作的重难点之一。本文利用放电等离子烧结烧结技术成功制备得到均质
均构的P，n型碲化铋基热电烧结大块合金，并在此基础上研究了其结构和性能
的各向异性问题。研究发现，通过利用不同方向的电／热学性能计算热电优值，
最终误差值最大可达60％。在此基础上，创造性地建立了取向因子与热导率各向
异性之闻的简单关系。该关系式的建立，可以有效避免对于材料热导率的低估，
更清楚直观的了解材料真实的热电输运性能。同时研究发现，在同样的烧结工艺
浙江大学博士学位论文
条件下，13型材料比P型材料更容易形成织构。
3．熔体旋甩、熔体喷铸技术可以有效细化晶粒，显著降低材料的晶格热导
率，并对材料的热电输运性能产生影响。分析实验结果发现，晶粒细化后室温附
近最低晶格热导率可达0．34)．4 K’1。利用熔体喷铸制备得到样品具有很高的
温度稳定性，制备得到的Bi．Sb．Te合金的高热电性能刀～1．2，且在整个测量温
度区间都保持在1．0以上。
4．掺杂与合金化可以明显增加材料内部的载流子浓度，提升材料的电导率，
并且将材料的本征激发温度向高温方向推移，并综合影响材料的热电优值，将其
最大值向高温方向推移。 使用Bergman．Fel模型简单分析估算
A92Te的合金化可以有效地降低Bi．Sb-Te合金晶格热导率，从一个侧面佐证了成
分的变化同样可以对材料的结构产生一定的影响，增强声子散射。
5．放电等离子烧结烧结技术可以在更低温度压力和更短时间内制备得到性
能优异的Bi．Sb．Te合金材料。利用该烧结技术成功制备P型碲化铋基热电烧结
大块合金，其最大室温热电优值刀～1，与小型试样保持一致。同时，热机械性
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