酸碱催化剂及其作用机理
酸碱催化剂及其作用机理一酸碱催化剂20世纪60年代以来，又发现一些新型的固体酸催化剂，其中最有影响的是分子筛型催化剂，其次是硫酸盐型酸性催化剂。固体酸碱的定义和分类Brφnsted）酸和路易斯（Lewis）酸。前者简称为B酸，后者简称为L酸。B酸B碱的定义为：能够给出质子的都是酸，能够接受质子的都是碱，所以B酸B碱又叫质子酸碱。L酸L碱的定义为：能够接受电子对的都是酸，能够给出电子对的都是碱，所以L酸L碱又叫非质子酸碱。固体酸碱的强度和酸碱量酸强度，是指给出质子的能力；L酸强度是指接受电子对的能力。酸强度通常用Hammeett函数H0表示，定义如下：[B]a和[BH+]a分别为未解的碱（碱指示剂）和共轭酸的浓度。pKa是共轭酸BH+解离平衡常数的负对数，类似pH。若转变是借助于吸附碱的电子对移向固体酸表面，即式中[A:B]是吸附碱B与电子对受体A形成的络合物AB的浓度。H0越小酸度越强。m mol/wt或m mol/m2。酸量也叫酸度，指酸的浓度。m mol/wt或m mol/m2。碱量也叫碱度，指碱中心的浓度。-碱对协同位的催化剂，有时显示更好的活性，甚至其酸-碱强度比较单个酸位或碱位的强度更低。例如ZrO2是一种弱酸和和弱碱，但分裂C-H的键的活性，较更强酸性的SiO2-Al2O3高，也较更强碱性的MgO高。这种酸位和碱位协同作用，对于某些特定的反应是很有利的，因而具有更高的选择性。这类催化剂叫酸碱双功能催化剂。100%硫酸的强度，则称之为超强酸。因为100%硫酸的酸强度用Hammeett酸强度函数表示时为H0=-11.9，故固体酸强度H0&-11.9&&者谓之固体超强酸或超酸。H-表示高于+26者。固体超强碱多为碱土金属氧化物，或碱土金属与碱金属的复合氧化物。重要的固体酸碱催化剂MgO、CaO和SrO2是典型的固体碱催化剂。AlCl3、FeCl3是典型的固体L酸催化剂。Al2O3有多种不同的晶型变体。作为催化剂来说，最重要的是γ-Al2O3和η-Al2O3两种，二者都系有缺陷的尖晶石结构。最稳定的是无水的α-Al2O3，它是O=离子的六方最紧密堆砌体，Al3+离子占据正八面位的2/3。各种变型的Al2O3在1470℃以上熔化，最终都转变为α-Al2O3。[pagebreak]SiO2-Al2O3，TiO2占主要组分的TiO2-SiO2的和SiO2占主要组分的SiO2-TiO2都是酸性催化剂。ZnO-SiO2无论谁为主要组分都不具有酸性。Al2O3系列二元氧化物中，用得较广泛的是MoO3/Al2O3，加氢脱硫和加氢脱氮催化剂，就是用Co或者Ni改性的Al2O3-MoO3二元硫化物体系。Co-MoO3/Al2O3或Ni-MoO3/Al2O3在Al2O3中原来只有L酸位，将MoO3引入形成了B酸位，Co或Ni的引入是阻止L酸位的形成，中等强度的L酸位在B酸位共存时有利于加氢脱硫的活性。L酸位和B酸位共存，有时是协同效应；有时L酸位在B酸位邻近的存在，主要是增强B酸位强度，因此也就增加了它的催化活性。有的反应虽不为酸所催化，但酸的存在会影响反应的选择性和速率。表面有强酸部位和弱酸部位；强酸位是催化异构化反应的活性部位，弱酸位是是催化脱水反应的活性部位。固体酸催化剂表面上存在一种以上的活性部位，是它们的选择性特性所在。一般涉及C-C键断裂的反应，如催化裂化、骨架异构、烷基转移和歧化反应，都要求强酸中心；涉及C-H键断裂的反应如氢转移、水合、环化、烷基化等，都需要弱酸中心。均相酸碱催化反应机理和速率方程酸碱催化一般经过离子型的中间化合物，即经过正碳离子或负碳离子进行的。AlCl3(L酸)作用下的苯与卤代烃的反应（弗-克反应），AlCl3是路易斯酸，接受电子对产生正碳离子，在酸催化中包含了催化剂分子把质子转移给反应物。因此催化剂的效率常与催化剂的酸强度有关。在酸催化时，酸失去质子的趋势可用它的离解常数来衡量所以酸催化常数应与酸的离解常数成比例。对于碱催化的反应，碱催化常数应与碱的离解常数成比例。以广义酸催化作用为例，一般机理是：反应物S先与广义酸HA作用，生成质子化物SH+，然后质子转移，得到产物P，并产生一个新质子，SH++H2O P+HOHA的解离平衡，HA+H2O=H3O++A-，(6.1.6)为解离平衡常数。代入式（6.1.5）得这就是所得的速率方程，可以区别两种极端的情况：k2&&k-1cA-，即k2cH+&&k-1KHAcHA，中间物反应极快(6.1.8)1控制，速率正比于广义酸的浓度，是所谓广义酸催化。k2&&&<k-1ca-，中间物反应极慢，反应由步骤2控制，速率正比于氢离浓度，是所谓氢离子催化。在一定pH下为一级反应，蔗糖在稀酸溶液中水解即为例。</k-1ca-HA和氢离子H+都有影响，广义碱A-和氢氧离子OH-也有作用，乃至没有酸碱催化剂时，反应也能有一定程度进行。在研究多相酸碱催化反应机理和速率方程时，上述分析和推导可以提供借鉴作用。
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工业催化习题1
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灰组分分析的作用
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请教一下大家：煤的分析有一项煤的灰组分分析或者说灰成分分析，如SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO、Na2O、K2O等等，大家看到这些成分的数量都有什么认识啊？如气流床气化中有硅铝比指标，还有锅炉的结垢指标，等等，谢谢！
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灰的元素组成（通常以氧化物表示）分析叫煤的灰成分分析。
煤灰成分分析的项目一般有：SiO2、Fe2O3、Al2O3、TiO2、MgO、SO3、P2O5、K2O、Na2O，有时也分析Mn3O4。
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煤灰成分分析意义：
1.根据灰分成分可大致判断出煤的矿物成分；
2.为灰渣的综合利用提供基础技术资料；
3.初步判断煤炭的熔融温度；
4.根据其中钾钠钙氧化物成分的高低，大致判断煤炭燃烧时对锅炉的腐蚀状况。
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判断灰熔点的高低与灰成分有关系。加助熔剂或者配煤都应看灰成分。
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& && &一般而言，煤灰中酸性组分 SiO2、Al2O3、TiO2 和碱性组分 Fe2O3、CaO、MgO、Na2O 等的比值越大，灰熔点越高。
& && &粉煤气化炉属于熔渣、气流床气化，为保证气化炉能顺利排渣，气化操作温度要高于灰熔点 FT约100～150℃。如果灰熔点过高，势必要求提高气化温度，从而影响气化炉的运行经济性。因此FT温度低对气化排渣有利。对高灰熔点的煤，一般可以通过添加助熔剂来改变煤的熔融特性，以保证气化炉的正常运行。
& && &但其中一些组分超过一定的含量之后就会达到“饱和” ，如加入石灰石到一定量后，灰中氧化钙占主导地位，反而会使煤灰熔点升高。我国煤灰中的CaO质量分数大部分在10%以下，少部分在10%～30%，只有极少部分大于30%。CaO本身是一种高熔点氧化物（熔点2610℃），同时也是一种碱性氧化物，所以，它对样品熔点的作用比较复杂，既能降低灰熔融性温度，也能升高灰熔融性温度，具体起哪种作用，与样品中CaO的含量和样品的其他组分有关。随着煤灰中CaO含量的增加，煤灰熔融性温度呈先降后升的趋势。CaO质量分数在30%以下时，煤灰熔融性温度随CaO的增高而降低。原因是在高温下，CaO易与其他矿物质形成钙长石（CaO&#8226;Al2O3&#8226;2SiO2）、钙黄长石（2CaO&#8226;Al2O3&#8226;2SiO2，熔点1553℃）、铝酸—钙（CaO&#8226;Al2O3，熔点≤1 370℃）及硅钙石（3CaO&#8226;SiO2，熔点2130℃）等矿物质，这几种矿物质在一起会发生低温共熔现象，从而使煤灰熔融性温度下降。如钙长石和钙黄长石两种钙化合物就容易形成1170℃和1265℃的低温共熔化合物。其主要反应如下：
& & 3Al2O3&#8226;2SiO2+CaO→CaO&#8226;Al2O3&#8226;2SiO2& &
& & CaO&#8226;Al2O3&#8226;2SiO2+CaO→2CaO&#8226;Al2O3&#8226;2SiO2
& & SiO2+CaO→CaO&#8226;SiO2(假钙灰石)& &
& & CaO&#8226;SiO2+CaO→3CaO&#8226;SiO2& &
& &&&煤灰中CaO质量分数大于40%时，ST有显著升高的趋势。这是由于煤灰中CaO含量过高时，一方面CaO多以单体形态存在，会有熔点2570℃的方钙石(CaO)产生，煤灰的ST自然升高；另一方面CaO作为氧化剂，在破坏硅聚合物的同时，又形成了高熔点的正硅酸钙(CaSiO3，其纯物质在2130℃熔融)，致使体系熔融性温度上升。
& && &一般情况下，煤灰中SiO2的含量较多，其质量分数占30%～70%。几乎所有矿物组成中都含有SiO2，主要来自煤中的石英、高岭石(Al2O3&#8226;2SiO2&#O)和伊利石(K2O&#O3&#8226;14SiO2&#O)等矿物。煤灰中SiO2主要以非晶体的状态存在，有时起提高熔融温度作用，有时则起助熔作用。SiO2质量分数每增减1%，对熔融性温度的变化很小，仅在2℃～4℃；SiO2质量分数在45%～60%，随着其质量分数的增加，煤灰熔融性温度降低。SiO2主要起助熔作用，原因是在高温下，SiO2很容易与其他一些金属和非金属氧化物形成一种玻璃体的物质。同时，玻璃体物质具有无定型的结构，没有固定的熔点，随着温度的升高而变软，并开始流动，随后完全变成液体。SiO2含量愈高，形成的玻璃体成分愈多，所以煤灰的FT与ST之差也随着SiO2含量的增加而增加。SiO2质量分数超过60%时，SiO2含量的增加对煤灰熔融性温度的影响无一定规律，这主要是由于SiO2是网络形成体氧化物，而煤灰中还有许多其他氧化物，这些氧化物可分为修饰中间氧化物和网络氧化物，这3类氧化物间的相互作用使得SiO2表现出助熔的不确定性。而当SiO2质量分数超过70%时，其灰熔融性温度均比较高，ST最低也在1300℃以上。原因是此时已无适量的金属氧化物与SiO2结合，有较多游离的SiO2存在，致使熔融性温度增高。
& && &煤灰在气化炉的结渣性与煤中灰的熔融性有关，但生产实践表明灰熔点并不能完全反映煤在气化炉内的结渣情况，有的煤种煤灰熔点较低但在气化中反而易结渣。
& && &因为煤灰成分复杂，在一定温度下，煤灰中各组分会形成一种共熔体，各组分含量变化较大，因而煤灰熔融性温度与灰成分间是一种不确定的数量关系。
有一篇专门文章的，不过这也讲得很清楚了
看图猜设备换热器脏社了看图猜装置猜猜看，这个是啥子安全漫画（5.18）有时间节点？
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SiO2-TiO2纳米复合材料的制备及其应用研究
曹11，211李秀艳，赵敏南，周国伟培，
（1．齐鲁工业大学化学与制药工程学院，山东省高校轻工精细化学品重点实验室，济南250353；
2．潍坊科技学院化工与环境学院，潍坊262700）
应用广泛，但在反应体系中易摘要：纳米TiO2粒子是一种良好的无机半导体材料，具有独特的催化、光学等性能，
团聚，降低了其催化性能。通过与纳米SiO2粒子复合，使其优异性能得到充分发挥，拓展了其应用领域。本文主要
TiO2纳米复合材料的制备方法，综述了SiO2-凝胶法、化学沉淀法、微乳液法，并对该复合材料的应用进行了如溶胶-
归纳与评价。
TiO2纳米复合材料关键词：溶胶-凝胶法；化学沉淀法；微乳液法；SiO2-
中图分类号：TB33文献标识码：A）12-3213-06文章编号：1001-
StudyonPreparationandApplicationsofSiO2-TiO2CompositeNanomaterials
2CAOPei1，LIXiu-yan1，，ZHAOMin-nan1，ZHOUGuo-wei1
（1．KeyLaboratoryofFineChemicalsinUniversitiesofShandong，SchoolofChemistryand
PharmaceuticalEngineering，QiluUniversityofTechnology，Jinan250353，China；2．SchoolofChemical
EngineeringandEnvironment，WeifangUniversityofScienceandTechnology，Weifang262700，China）
Abstract：Nano-TiO2particlewithuniquecatalyticandopticalpropertiesisoneofthebestinorganicsemiconductormaterials，whichhasawiderangeofapplications．Butitsexcellentpropertiesarerestrictedlargelyduetoitsperformanceofaggregationinthereactionsystem．Bycompositingwithnano-SiO2particle，nano-TiO2particlehasbeengivenfullplaytoitssuperiorpropertiesanditsapplicationfieldhasbeenexpandedinalevel．ThesyntheticmethodsofpreparingSiO2-TiO2compositenanomaterialslikesol-gel，chemicalprecipitationandmicroemulsionmethodhavebeenreviewedandtheapplicationsofthecompositematerialshavebeensummarizedandevaluated．
Keywords：sol-gel；chemicalprecipitation；microemulsionmethod；SiO2-TiO2compositenanomaterials
TiO2因其良好的半导电性、折射率、化学稳定性，以及成本廉价、无毒害性、生物兼容性近年来，透光率、
等优点，逐渐引发了人们的强烈兴趣，并且得到广泛的应用，其中包括催化剂，染料敏化的太阳能电池，传感
［1，2］。TiO2的晶型包括锐钛矿、器等方面金红石和板钛矿三种类型，其中前两种作为光催化剂的应用比较广泛，尤其是锐钛晶型的TiO2在应用中表现出高光催化活性。商业化应用的P25就是由80%的锐钛矿相和20%的金红石矿相混合而成的TiO2，因其在催化反应中具有高催化活性，而在工业催化领域受到研究者的青睐［3，4］。然而，其作为催化剂的有效比表面积就会随之减由于TiO2纳米粒子本身在反应体系中易团聚，基金项目：国家自然科学基金（）；山东省自然科学基金（ZＲ）
作者简介：曹），培（1988-女，硕士研究生．主要从事高分子基复合材料的研究．
通讯作者：周国伟，教授，博士．
第12期曹TiO2纳米复合材料的制备及其应用研究培等：SiO2-+
凝胶过程将SiO2层组装到TiO2粒子层上，最后利用溶菌酶作为还原剂还原Ag，使Ag纳米晶粒通过溶胶-（～24．5nm）沉降在TiO2-SiO2复合粒子表面，SiO2-Ag三层纳米复合材料，实验机理如图2所示。制得TiO2-在可见光照射下，通过对罗丹明B的光催化降解作用发现其光催化活性比较高，此研究为设计和合成绿色、高效的复合材料催化剂提供了重要的参考价值。
Laura等［18］采用溶胶-此外，凝胶法在超顺磁性四氧化三铁纳米粒子表面分别直接包覆TiO2，或者在TiO2和磁性纳米粒子之间介入SiO2内夹层，比较二者发现，掺有SiO2的这种纳米复合材料的物理化学性质发生了明显的改变，在水中表现出更好的稳定性，而且通过质子弛豫实验证明SiO2层导致该纳米粒子达到更高的悬浮液弛豫效率。
TiO2纳米复合粒子化学沉淀法制备SiO2-
加入沉淀剂，经沉淀反应化学沉淀法是指在溶液中含有两种或多种阳离子，它们以均相存在于溶液中，
后，可得到各种成分均一的沉淀，沉淀经过热分解得到高纯纳米粉体材料。该方法是通过溶液中的各种化学反应直接得到化学成分均一的纳米粉体材料，制备的纳米粉体材料粒度小而且分布均匀。化学沉淀法制备纳米超微粒子粉体具有制备工艺简单、成本低、制备条件易于控制、合成周期短等优点，已成为目前研究最多
的制备方法。Li等运用液相沉淀法（LPD）在SiO2
TiO2微球表面包覆TiO2薄膜，制备核-壳结构的SiO2-聚电解质层先充分沉降纳米光催化剂。在本实验中，
在SiO2微球表面，才能保证TiO2薄膜壳的完全沉淀，
以及壳厚度的调整。通过对甲基橙II的分解作用测试，合成的纳米复合粒子的光催化活性略微低于P25，但是该光催化剂通过沉淀易从反应介质中分离，可回收再利用，在废水处理方面具有巨大实际应用。
Yu等［20］利用硫酸作催化剂，乙酸与乙醇发生酯化反应生成的水，对钛酸四丁酯（TBT）进行水解，然后
TiO2复合使其沉降在SiO2粒子表面，最后制得SiO2-反应过程如图3所示。由于在SiO2粒子表面存粒子，
OH），在大量的官能团（-可作为成核位点，以便TiO2
TiO2复合粒子机理图合成SiO2-SchematicillustrationofthesyntheticprocedureforSiO2-TiO2compositeparticles
从而避免TiO2纳米颗纳米颗粒均匀沉积，通过控制酯化反应生成水的快慢，可以间接控制TBT的水解速度，
粒在沉降过程中团聚。实验还研究了反应时间对壳厚度的影响，发现随着反应时间的增长，壳厚度呈现增加12h、24h后，60nm、140nm。趋势，在反应6h、壳厚度分别为20nm、
TiO2纳米复合粒子微乳液法制备SiO2-TiO2纳米粒子方法外，除了以上提到的制备SiO2-微乳液法也是合成纳米材料的理想方法之一。微乳液
法是指两种互不相溶的溶剂在表面活性剂的作用下形成乳液，在微泡中经成核、聚结、团聚、热处理后得到纳米粒子的方法，形成的纳米粒子包裹有一层表面活性剂，并有一定的凝聚态结构。微乳液法与传统的制备方法相比，仪器设备简单，反应条件温和，粒径大小可控，产物粒径分布均匀，具有明显的优势和先进性，是制备单分散纳米粒子的重要手段，因而受到研究者的青睐。
TiO2复合浦玉英等采用聚乙二醇辛基苯基醚/正己醇/环己烷/氨水微乳体系合成了纳米TiO2和SiO2-TiO2IＲ）分析表明，SiO2-物，并以降解甲基橙为例，研究了其光催化性能。对其进行的傅里叶变换红外光谱（FT-O-Si键和无定形SiO2，在纳米TiO2中复合SiO2能有效抑制锐钛矿向金红石的转变，催化剂中形成了新的Ti-增加入适量加锐钛矿的稳定性，并阻止TiO2晶粒的聚集生长，催化剂的光催化活性随金红石含量的增加而降低，
SiO2能明显提高TiO2的光催化活性，其中当加入的SiO2量和TiO2量的摩尔比为1/7时，制备的纳米复合粒子
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