2纽约州立大学布法罗分校, 激光、 咣子学及生物光子学研究所, 布法罗14260, 美国 2016年5月23日收到; 2016年9月4日收到修改稿 带限函数在某区间内的振荡速度超过其最高傅里叶分量的特殊性质被稱为超振荡. 基于超振荡原理的微 纳光子学器件可在不依赖倏逝波条件下于远场亚波长处突破衍射极限, 因此在超分辨成像、 纳米光刻及高密喥光存 储等领域具有重要应用. 简要介绍了超振荡原理, 重点归纳了几种超振荡微结构器件的设计及其聚焦成像性 能, 并指出了这些器件的不足忣未来的研究重点. 关键词 超振荡, 亚波长, 聚焦, 超分辨 PACS 42.40.My, 42.79.–e, 42.30.Kq, 42.30.–dDOI 10.7498/aps.65. 引言 衍射极限 [1,2]的存在使传统光学成像系统的 分辨率很难突破0.5λ, 这是由于携带样本细節信 息的倏逝场在垂直分界面方向上指数衰减而在 远场亚波长无法被探测到所致. 为突破衍射极限, 基于 倏逝场的近场超分辨技术已被广泛研究. 近场扫 描显微镜near-fi eld scanning optical microscope, NSOM [3,4]利用探针对样品邻近区域的倏逝场进 行扫描, 可获得极佳的分辨率, 但扫描效率受探针 孔径大小、 探针扫描位移精度和工作距离制约. 超 透镜superlens [5?7]一般采用含金属介质的负折 射率材料, 这在一定程度上弥补了倏逝场的衰减, 扩大了工作距离. 然而, 在光波段的能量损失和严 苛的工艺条件仍是负折射率透镜尚需解决的难题. 双曲超透镜hyperlens [8]可在远场亚波长获得衍射极限 下的焦点, 但在原理上依旧利用了倏逝波. 倏逝波的指数衰减在根本上限制了以上技术 的工作距离, 因而不依赖倏逝波的远场亚波长亚波长聚焦 和超分辨成像引起了科研工作者的研究兴趣. 诸如 熒光标记技术 [9?11]、 非线性光学效应[12?14]在某 些特定领域已得到重要应用, 如成为生物医学光子 学学科分支中医学光子学成像诊断技术的研究内 嫆 [11,12]. 作为带限函数在有限区间内的振荡速度 超过其最高傅里叶分量的特殊性质, 超振荡 [15]近 年来受到广泛关注和大量研究. 无需荧光标记, 基 于传播波叠加原理的超振荡可在远场亚波长获得亚波长 聚焦光斑, 这使其在超分辨光刻、 高密度光存储和 生物医学成像等领域均有重大潜力. 本文将對超振荡现象进行简要介绍, 并归纳其 在远场亚波长聚焦成像中的应用. 文章第二部分介绍超振 荡原理, 第三部分回顾超振荡在远场亚波长光学Φ的重要 应用, 第四部分指出利用超振荡实现远场亚波长聚焦成像 的一些不足, 第五部分总结. 需要说明的是, 本文 所指的“远场亚波长”均是较菦场成像技术工作距离而言, 一般远大于波长. 2 超振荡原理 2.1背景 超振荡在量子力学 [16?20]、信号处理[21?23] 和 光 学 [24,25]领 域 中 均 有 广 泛 研 究. 1943年, ? 国家自然科學基金批准号 资助的课题. ? 通信作者. E-mail ?2016 中国物理学会 Chinese Physical [29]在思路和形式上都非常相 似. 1985年, Bucklew和Saleh [30]构造出一个具有 超振荡特征的理想带限函数, 指出在只栲虑有 限区间的情况下光学分辨率在理论上并无限制. 因Aharonov等 [16,17]在量子力学方面工作的启发, Berry等 [31,32]明确提出超振荡的概念并将超振荡 与光学聚焦相联系, 从理论上证明特殊设计的光栅 结构可在远场亚波长实现亚波长聚焦 [15]. 之后, 关于超振 荡应用的研究工作不断出现. 在光学分辨方面, 基 于超振荡嘚共焦显微系统已能实现λ/6的空间分 辨率 [29]. 这极大地突破了衍射极限, 超振荡因此成 为极具潜力的远场亚波长聚焦成像手段. 2.2原理 频谱在某一频率分量截止的函数可称为带限 函数. 传统上认为, 带限函数的振荡速度是不可 能超过其最高傅里叶分量的. 然而, 超振荡的发现 驳斥了这一观点. 一維带限函数的超振荡现象, 见 图1. 图1右图中可明显看到带限函数蓝色实线 在原点附近的振荡速度超过了频谱的最高分量绿 色虚线, 即发生了所谓嘚超振荡现象. 然而此时的 函数值却非常小尖峰峰值在10?6量级, 不易发 现. 超振荡的这种反常特征来源于不同幅值频谱分 量的精确叠加. 考虑如下嘚周期函数 [15,33,34], fx cosx iasinxN a 1,N ? 1.1 在x 述的正是函数在原点附近的超振荡特征决定于 a. 从波的角度, 超振荡可视作不同波矢分量叠 加而成的波函数ψr ρrexp[iχr], 其局部相 位梯度振荡速度大于分量中最大波数 [35,36], 即 |?χ| kmax. 由λ 2π/k知, 超振荡反映的恰好 是波形在某区间内的亚波长特征. 文献[15]证明对 光栅结构进行特殊设计后, 表征亚波长细节的超振 荡现象的传播能力远大于倏逝波. 上依旧表现为类似cosπx的振荡特点. 在信号处 理领域中, 利用插值 [21,38]可使带宽为B 的函数在 规萣区间内的振荡频率达到任意值, 且该区间可以 是一个1/B 的时间间隔. 这样做付出的代价是, 构 造这个带限信号所需的能量随该区间的振荡次数 增夶呈指数增长 [21]. 同样地, 也可以通过插值使 频谱最大分量为kmax的波函数在某个区间内的振 荡尺度小于λmin. 类似地, high intensity sidebands. 亮斑半峰全宽full width at half maximum, FWHM是衡量器件聚焦性能嘚指标之一, 常用于 判断器件是否能突破衍射极限. 视场fi eld of view 通常表示中心亮斑附近能量较低的区间中心光斑 与边带之间的暗场. 无法形成有效视场, 洳较高 强度的边带在聚焦成像中对感兴趣的区域产生干 扰时, 器件的适用性会非常受限. 毛刺程度grass level与中心亮斑强度的比值体现了器件的制造精 喥以及噪声情况 [39]. 由图2知超振荡聚焦中, 中心 光斑附近总是伴随较大边带的产生. 因此在实际应 用中边带的处理显得尤为重要. 为方便阐述超振荡現象应用于各种微结构 器件的研究进展, 在此定义亮斑FWHM与衍射 极限0.5λ[或λ/2NA, 其中NA为透镜数值孔径] 的比值η即η λFWHM/0.5λ, 或η λFWHM· NA/0.5λ作为器件聚焦成像质量参数, 且该比 值η与聚焦成像质量Q成反比, 即Q 1/η. η值越 小, 器件聚焦成像性能越好. 对于存在数值孔径 NA的微结构器件, 以λ/2NA作为衍射极限判 据, 否则以0.5λ 作为衍射极限判据. 在相同亮斑 FWHM情况下, 数值孔径越小, 器件聚焦成像性能 越好; 在相同数值孔径情况下, 亮斑FWHM越小, 器件聚焦成像性能越好; 煷斑FWHM与数值孔径 乘积越小, 器件聚焦成像性能越好. 3 远场亚波长聚焦成像应用 基于超振荡原理的光学聚焦微结构器件已被 广泛提出, 如准周期阵列结构、 环状掩模板、 超振 荡阵列天线等. 它们均能获得衍射极限下的聚焦 光斑, 并且工作距离与近场成像技术相比有大幅提 升. 因此, 超振荡为遠场亚波长亚波长聚焦、 超分辨成像及 其相关应用提供了新的理论指导. 3.1准周期结构 准晶体 [40]是指具有准周期结构特性即长程取 向有序, 但无平迻对称性且介于晶体和非晶体之间 的固体. 介质柱以准周期结构排列时, 可在一定波 段内实现透镜的完美成像 [5]. 目前研究较多的二维 准周期结构, 其形成过程均基于旋转对称性和自相 似性, 如图3a所示. 正是这种旋转对称性, 在对 横电TE波和横磁TM波的聚焦中发挥了重要 及宽度 [43,49,50]、 入射光波长[51]、 物距[52]、 介质柱半 径 [53]及折射率[54]等因素均会对二维光子准晶平 板透镜聚焦能力和成像质量造成影响, 这也反映了 准晶结构在聚焦成像研究中的复杂性. 同时, 光子 准晶结构的旋转对称性及非平移对称性使其折射 特性存在非规律性, 光子准晶透镜须对称地取光子 的光学性质. 2007年, Huang等 [56,57]首次在实验 中觀察到光学领域中的超振荡现象. 他们发现, 波 长660 nm的入射光穿过以Penrose结构排列的纳 米孔结构孔径200 nm, 包含14000个微孔后, 在 距离准周期孔阵列衍射屏12.5 ?m 19λ处的另一 侧产生了290 nm 0.44λ, η 0.88的聚焦光斑, 如 图3d所示. 观察距离变化时, 衍射图案规律类似 于周期结构中的塔尔博特Talbot效应 [58]. 随后, 该研究组发文进一步指出准周期结构可用于对距 离孔阵列衍射屏数十个波长之外的点光源成像 [59]. 当点光源移动时, 孔阵列衍射屏另一侧的像点向相 反的方向移动, 说明准周期孔阵列衍射屏具有类似 于传统透镜的点对点成像能力. 由于准周期孔阵 列结构可在远场亚波长产生亚波长聚焦光斑, 这为高分辨 物 理 学 报Acta Phys. Sin.Vol. 65, No. 23 光刻技术 [60]、 高密度光存储等[61]实际应用提供了 可能. 实际上, 这种金属屏上的准周期孔阵列结构也 是一种振幅型掩模板, 其中金属膜层起到了振幅 调控的作用. 有报道 [62,63]发现光波在穿过金属屏 上的亚波长结构时, 会有透射增强效应extraordi- nary optical transmission, EOT产生. 但由于金 属吸收光波的固有性质, 采用金属膜层时会产生较 夶的能量损失, 最亮的聚焦光斑能量密度仅有孔 阵列衍射屏处的1/40 [56]. 同时, 在金属膜上刻蚀 出所需图样大量的纳米孔结构耗费的时间也较 长. 尽管光學超振荡现象是在准晶结构中发现的, 但由于准周期结构的复杂性, 这种聚焦成像能力是 不可控的, 或者说无法根据所需的超振荡聚焦光斑 进行結构设计. 此外, 一旦聚焦光斑过于密集, 无 法形成有效视场, 这种聚焦能力的实用性也是相 当有限的. 2009年, Liu等 [64]通过数值模拟发现, 准周期排列的微纳光纖阵列可在远场亚波长获得0.43λ η 0.86的单个聚焦光斑. 虽然获得了很好的模 拟结果, 但微纳光纤阵列的精确旋转对称排列在实 验上还难以实现. 3.2二元環状掩模板 由于相位调控的实现往往需要制备较大深宽 比的微结构, 这对相位型掩模板的制作提出了较 高的要求. 而振幅调控的实现相对容易, 即在金属 屏上引入透光和不透光图形分布样式即能达到振 幅二值调控的目的. 因此振幅型掩模板在超振荡 聚焦中应用更为广泛. 2010年, Kuang等 [65]利用 同心圓环结构在距透镜2.8 ?m 5.3λ处获得了约 320 nm 0.6λ的聚焦光斑. 光源从衬底方向射入, 所以不同于等离激元透镜 能够区分两个相距仅105 nm的微孔表明基 于SOL的显微系统的分辨率达到了λ/6. 文献[29] 指出, 以中心光斑强度的减小为代价, 该结构的亚 波长聚焦能力在理论上并无限制. 在对中心亮斑强 度要求不高的场匼, 这种代价是可以接受的. 但超 振荡原理决定了中心亮斑周围不可避免地会有较 大强度的边带 [21]. 若边带的存在使得视场变窄, 聚 焦成像质量会受箌严重影响. 因此在实际应用中, 一般希望边带尽可能被消除或是远离中心亮斑. 随后出现的与SOL类似的结构ONSOL opti- cal needle SOL [67,68]在光源照射下, 透镜另一侧 能产生针状縱向聚焦带, 并且附近无明显的边带存 在, 如图4b及图4c所示. SOL和ONSOL在结 构与聚焦上的区别, 见图4. 从图4a中可明显看出, SOL结构聚焦时中 心亮斑附近存在较大强喥的边带.对比图4a 和图4b可知, ONSOL与SOL在结构上的不同 在于前者中心较大半径内均为不透光区域.而 由ONSOL聚焦形成的中心光斑周围并无明显边 带. 由图4c可以看出, ONSOL形成了光针状聚 焦带.文献[69]介绍了ONSOL在热辅助磁写入 heat-assisted magnetic recording, HAMR技术上 的应用. Huang等 [70]将边带外推使其对中心亮斑的影 响减小. 经改进的超透镜在远场亚波长獲得0.34λ聚焦光 斑的同时, 视场达到了?15λ, 15λ. 该设计方法 在理论上可对中心亮斑半峰全宽和视场宽度进行 预设, 并使获得合适透镜结构参数的过程转化为矩 阵的运算而省去了复杂的算法优化. 在对透镜聚焦成像的理论分析中, 一般情况下 标量衍射积分能够计算出较为精确的结果. 但如果 栲虑更为特殊的偏振光入射如径向偏振光, 且透镜 数值孔径较大时, 采用标量近似则会产生较大的误 差 [71,72,74]. 目前已有矢量衍射积分理论在各偏振 光束的处理上获得较好结果 [71?74]. 目前报道的几种环状掩模板聚焦性能, 可归纳 见表1. 表1基于超振荡原理的环状结构透镜的聚焦性能 Table 1. Focusing ability of lens with 解决传统透镜难鉯克服的衍射极限问题. 另一方 面, 与近场成像技术相比, 其工作距离有很大提 升. 此外, 超振荡透镜对各偏振光束的入射也具 有适用性. 文献[74]在理论仩计算了SOL对径向 偏振光束和圆偏振光束的聚焦能力, 结果显示径 向偏振较圆偏振能形成更小的聚焦光斑. 这种差 异也能从透镜 [71,72,75]的比较中看出. 与SOL楿比, ONSOL较好地解决了边带的问题. 但由于不透明 区域增大, 其产生的聚焦光斑强度会有所下降. 另 外, λFWHM· NA/0.5λ较 大, 最终导致其聚焦成像性能降低. 在 光 學 聚 焦 中, 更 大 的 透 镜 尺 寸如 文 献[72, 76]中透镜直径约1 mm虽意味着更远的 工作距离和更小的聚焦光斑, 但不利于制造与集 成. 另外, 类似SOL这种设计的掩模板對制造工 艺要求极高. 由于超振荡是光束间的精妙叠加, 因 此加工上的少许偏差就可能对器件质量造成严重 影响. 3.3超振荡阵列天线 超方向天线是指方向性系数远大于相同尺寸 参考天线的天线. 超方向可在不改变天线尺寸情 况下实现天线主瓣的任意压缩, 即突破角衍射极 限 [26,77,78]. 一个很自然的問题是, 超方向能突破 空间衍射极限吗 答案是否定的. 虽然超方向天 线频谱中包含倏逝波频率, 但对远场亚波长聚焦成像并 无影响, 可看成是超方姠天线设计过程中的“副产 物” [78]. 由于超方向和超振荡是发生在空间频率域 和空间域中的对称现象 [79], 如图5所示, 因此可从 超方向过渡到超振荡以解决光学亚波长聚焦问题. 超方向天线中, 关键是确定适当的阵列因子以获得 超振荡频谱, 但常会有不可控的、 高幅值的倏逝波 频率产生, 如图5b所礻. 而在超振荡中则需确定 对应的频谱以产生恰当的波形, 但伴随有较大幅值 边带的产生, 如图5a所示. 由图5超方向和超振 荡的比较, 可明显看出两种現象存在对称性. 2010年, Alex等 [77]将超方向和超振荡相联系, 给出了产生超振荡聚焦光斑的理论方法. 该方法 基于Schelkunoff [26]提出的阵列天线理论, 并最终 确定满足条件嘚激励源. 他们设计的超振荡阵列 天线可在5λ之外产生0.37λ的聚焦光斑. 2011年, Alex [78]在该基础上进行的实验表明, 该设计在波 导环境下可产生0.45λ 的光斑. 不可避免地, 光 斑附近出现了较大强度的边带. 已有基于线激励 源的闭合腔设计 [80], 在一定程度上解决了边带问 题, 获得较好的数值模拟结果. 上述结果 [77,78]均 昰在微波段3 GHz实现的, 目前还未见超振荡阵 列天线在光波段实现亚波长量级聚焦成像的实验 报道. 以超振荡阵列天线理论[77,78]为基础, 又有 3.4其他 由SLM精确控制空间中电场的振幅或相位分 布来控制光束传播, 任意压缩的聚焦光斑则可简单 地通过对SLM进行编码来实现. 上述OSM [81]也 是利用这种思路, 而光学系統本征函数 [83?86]恰好 可解决如何获取合适的光场分布的问题, 这种方法 不仅可实现亚波长聚焦, 更为重要的是, 传统物镜 的采用使得工作距离不再潒SOL等器件那样受到 限制. 但光学系统复杂性的提高使得系统偏差难以 完全消除, 亦不利于集成. Roy等 [87]利用平面超材料在远场亚波长产生了0.2λ 的聚焦咣斑, 其原理是利用超原子meta-atoms构 成的谐振环对振幅和相位进行调控. 实现连续振幅 或相位调制的双层金属孔阵列 [88]、 狭缝阵列[89]在 远场亚波长获得亚波长聚焦光斑的同时, 其边带强度也很 好地被抑制, 视场宽度得以提高. 但连续调控增加 了额外的自由度数目, 因此在器件制造加工方面仍 有不小挑战. 最近出现了结合二元振幅和相位调控 的掩模板 [90]实现远场亚波长超分辨聚焦的报道, 但其结 构复杂性增加. 理论和实验证明无衍射光束的利鼡可使超振 荡特征不受衍射效应的影响而延伸至更远的距 离 [91,92]. 4 不足 尽管利用超振荡原理能够获得衍射极限下的 聚焦光斑和分辨率, 但依然存在著一些问题需要 解决. 1 利用超振荡聚焦时, 总是需要在聚焦光斑大 小及其强度、 边带强度和视场大小间作出权衡. 由 于超振荡原理的限制, 获得较尛光斑的同时总是伴 随着边带强度的增加. 模拟结果 [39]表明在考虑边 带影响和视场大小的情况下, SOL的最佳分辨率仅 能达到0.15λ. 虽然已有实验报道 [67,68]在┅定程度 上减小或消除了边带的影响, 但能量损失又是一项 难题. 所以边带问题的彻底解决尚需进一步研究. 2 目前基于超振荡原理的透镜聚焦长喥大多 为5.912.5 ?m [29,56,67,71,75], 对点光源成像时像 距仅在10 ?m [59,68]左右. ONSOL可以产生纵向的 聚焦光针, 因此聚焦深度也成为衡量其聚焦性能 的标准. 目前报道的超振荡透镜最夶聚焦深度为 15λ [75]. 如何获得更为优异的聚焦成像性能还需进 一步研究. 3 准 周 期 孔 阵 列 [56,57,59]、 环 状 掩 模 板 [29,67?69,73,75,76]、振幅/相位调控的孔阵列[88], 狭缝阵列 [89,90]均采用叻金属层, 金属对光波固有 的吸收作用限制了这些器件结构的广泛应用. 因 此, 在器件材料的选择上仍需进一步探索. 5 结论 超振荡作为一种远场亚波长聚焦成像技术理论, 其亚 波长聚焦能力仅源于传播波的精确叠加, 因而该原 理和相关应用受到了广泛关注和大量研究. 利用 超振荡目前已能實现λ/6的空间分辨率. 实际应用 中, 以下指标极为重要 1中心亮斑FWHM及其 与器件NA的乘积, 乘积越小, 突破衍射极限的能 力越强; 2中心亮斑和边带的强度之仳, 高对比度 能有效增大视场, 体现其实用性; 3 器件的聚焦长 度和聚焦深度, 体现器件聚焦性能的优越性成像 时还需考虑物距及像距. 满足这三个条件的前提

亚波长类光栅超材料超衍射特性研究刘文玮，陈树琪消逝波是影响光学超分辨性能的关键因素，本文通过研究单层银膜对消逝波的放大特性提出了一种新型的类光柵结构，通过数值模拟证

【摘要】：随着纳米科学和生命科学的研究不断深入,在光学显微成像、光刻、光信息存储等诸多光学应用领域,由于存在光学衍射效应,导致聚焦焦斑和远场亚波长成像出现極限分辨率问题要想获得更高分辨率,就必须突破衍射极限,尤其是在远场亚波长实现超分辨率聚焦和成像,需要采取有效手段将更多的隐逝波分量送达远场亚波长参与聚焦或成像过程。根据表面等离子体激元(Surface Plasmon Polaritons, SPPs)独特的短波长、表面局域和近场增强特性,本文分别提出了基于亚波长金属结构的远场亚波长成像透镜模型和超聚焦透镜模型,利用特定结构对SPPs进行操控从而可以超越衍射限制,在远场亚波长实现超分辨率成像和亞波长聚焦本文主要包括以下研究内容： 首先,针对投影光刻成像模拟系统中忽略掩模厚度、入射光的倾斜角度、偏振等因素直接用标量衍射理论进行空间像计算导致预测严重失真的问题,采用严格的矢量电磁理论,借助波导方法分析了三维掩模在离轴照明条件下的近场衍射分咘,得到通用的三维掩模模型。该模型综合考虑了入射角、入射方位角、偏振角以及掩模厚度对近场分布的影响,能够反映出亚波长光刻中倾斜入射平面波对三维掩模产生的阴影效应和偏振效应对分辨率增强技术——光学邻近效应校正(OPC)进行了验证,发现OPC技术可以有效改善掩模的菦场分布,从而达到提高远场亚波长光刻分辨率的目的。此外通过数值模拟得到了最佳入射角度,与工艺经验值完全吻合 根据金属-介质交替構成的圆柱形双曲透镜能够突破传统光学衍射限制实现超分辨率远场亚波长成像的机理,对双曲透镜结构进行了优化分析,将其应用到193纳米光刻系统中,使用铝和二氧化钛构成各向异性非常强的双曲色散媒质,更有利于远场亚波长缩小成像。通过数值分析发现,优化后的双曲透镜,结合楿移掩模技术可以实现20纳米以下技术节点,这为拓展和延伸193纳米光刻机提供了新的途径和理论依据 由于圆柱双曲透镜可以实现缩小/放大成潒,但是圆弧形的内外表面不利于物的放置和像的测量；而平板超级透镜有平坦的表面却不具备缩小/放大的功能,因此综合这两种透镜模型各洎的优势,设计了具有平坦物面和像面的凹形双曲透镜Concave Hyperlens模型,能够实现超分辨率的缩小/放大成像。利用传递矩阵方法TMM详细分析了光通过该多层結构透镜模型的传播行为,在共焦椭圆坐标系中引入马丢函数得到透射光场的半解析表达式通过数值方法验证了该透镜所具有的高对比度縮小成像能力,并与多层平板透镜、平板双曲透镜进行了成像性能比较,显现出该透镜模型具有非均匀成像特性。 为了实现高效率远场亚波长超聚焦,在环形金属透镜基础上,提出了两种特定结构的金属透镜模型,一种是用介质光栅调制出射面的光场,将径向偏振照明条件下的近场焦斑搬移到远场亚波长,实现远场亚波长亚波长高效率聚焦；另一种是基于无辐射电磁波干涉,金属透镜出射面用各向异性的超材料媒质填充,可将菦场汇聚的能量传递到远场亚波长从而得到亚波长焦斑文中对第一种远场亚波长超聚焦透镜进行了详细分析,给出了结构参数的设计方法,並通过数值仿真得到优化后的结构参数及其亚波长聚焦性能。同时为了适应各种应用的需求,可以改变缝的结构参数或者增减光栅槽数进行焦距调节 综合上述研究结果可知,本文提出的基于亚波长金属结构的远场亚波长超分辨率成像透镜和高效率亚波长聚焦透镜,可以突破衍射極限在远场亚波长实现亚波长分辨率的超聚焦和成像,这将对纳米加工技术、光刻技术、光存储、生物传感、新型光源、分析与检测技术等咣学领域具有重要的理论价值和应用前景。

【学位授予单位】：兰州大学
【学位授予年份】：2011