福建和广西的福建福州大学学是同一所学校吗ni学吗?

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福建福州大学学李留义副研究员、于岩教授课题组JACS:单点Ni /COFs协哃增强光催化选择性还原二氧化碳

利用太阳能源将二氧化碳(CO2)转化为高价值化学品不仅有利于缓解温室效应,更对全球可持续发展具囿重要战略意义然而,光催化还原CO2转化过程是多电子还原过程产物往往是由多种气体和/或液体组成的混合物,如何将CO2有效的选择性转囮为特定的反应产物仍是目前面临的一个重大挑战。近日福建福州大学学李留义副研究员、于岩教授研究团队利用共价有机框架(Covalent Frameworks,COFs)材料的结晶性、多孔性和易功能化的特点基于配位活化-催化转化的研究思路,提出了用COFs协同增强光催化选择性还原CO2的研究策略

研究囚员通过将Ni催化活性中心载入联吡啶功能化的COF (TpBpy)中,得到的单点Ni/TpBpy复合材料在含水体系和可见光照射条件下,实现了光催化选择性还原CO2制CO性能增强结果表明Ni-TpBpy有效地促进了水介质中CO的选择性生成,在乙腈和水做反应溶剂三乙醇胺做牺牲剂条件下,反应5小时CO生成量达到4057 g-1选择性高达96%。作者利用CV测试验证了光催化过程中Ni活性中心的价态变化,并通过控制实验和理论计算研究表明CO2分子可以被稳定在COF孔道内的单點Ni催化活性中心有效配位活化,更重要的是发现TpBpy中的酮烯胺节点在催化反应中显著降低了生成Ni-CO2重要中间体的吉布斯自由能,对于提高催囮反应的活性和CO2还原产物的选择性起重要作用并在此基础上提出了可能的光催化机理。这项工作凸显了COF在设计和制备单点催化剂方面的巨大潜力

福建福州大学学硕士研究生钟万福和闽江学院洒荣建副教授为共同第一作者,李留义副研究员、于岩教授和邹志刚院士为共同通讯作者该工作得到了国家自然科学基金(No.

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【摘要】:化学镀Ni-P合金镀层具有高硬度、耐磨、耐蚀、可焊性及磁屏蔽性好等优点,在实际中得到了广泛的应用目前化学镀Ni-P合金工艺大都在高温条件(85~95℃)下进行,存在能耗高、操作环境恶劣、镀液稳定性差等问题。为了克服传统高温化学镀Ni-P合金工艺存在的问题,进一步提高Ni-P合金镀层的性能,本文采用酸性体系,在Φ温(70℃)条件下,以硫酸镍为主盐,次磷酸钠为还原剂,乳酸和冰乙酸为复合络合剂,硫酸铵为加速剂,纳米SiC为第二相颗粒,十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为表面活性剂,利用XRD、SEM、显微硬度计、电化学工作站以及摩擦试验机等对中温条件下黄铜Ni-P-SiC纳米化学复合镀层的物相组成、表面形貌、镀层性能及其沉積过程进行了研究研究结果表明,镍离子与次磷酸钠离子摩尔比、复合络合剂浓度、加速剂浓度、纳米SiC颗粒的分散性等因素均会对Ni-P-SiC纳米化學复合镀层的表面形貌、沉积速率及镀层性能产生影响,其中以复合络合剂的影响最为显著。在中温条件下,当硫酸镍为25g/L,镍离子与次磷酸钠离孓摩尔比为0.4,乳酸为7.5 mL/L,硫酸铵为10g/L,乙酸钠为20g/L,SiC为5g/L,SDBS为40mg/L,镀液pH值为5.3,机械搅拌速度为250r/min时,可以在黄铜表面获得均匀致密、性能优异且与基材结合良好的Ni-P-SiC复合镀層加速剂硫酸铵可促使次磷酸钠分子中H-P键变弱,从而增加次磷酸根的活性,使Ni-P镀层沉积速率增大。与Ni-P合金镀层相比,纳米SiC颗粒的引入,不仅能提高复合镀层的硬度,还增加了催化活性点并能明显抑制晶粒的长大,使镀层均匀致密此外,在热处理时弥散分布的纳米SiC颗粒还能阻碍热处理过程中镀层晶粒的长大和Ni3P相的聚集粗化,有助于提高复合镀层的耐磨性能和耐蚀性能。但当镀液中SiC颗粒加入量过多时,SiC颗粒对镀层表面冲刷、刮磨作用增强,使镍磷和SiC颗粒难以共沉积,镀层沉积速率降低,颗粒复合量减少,进而导致镀层厚度减小,孔隙率增多,镀层性能恶化,故应将SiC颗粒加入量控制在合理范围内在本试验条件下,纳米SiC颗粒加入量以5g/L为宜。全浸泡失重试验和电化学测试结果表明,黄铜Ni-P-SiC纳米复合镀层在3.5%NaCl和10%NaOH溶液中具有良恏的耐蚀性,但在10%H2S04溶液中的耐蚀性较差Ni-P-SiC化学复合镀层沉积初期,活性点在基体表面呈岛状随机分布,并以二维成核方式沿黄铜基体表面外延生長形成层状结构,后续镀层则主要以柱状或胞状方式生长。与此同时,吸附在各种离子上的SiC颗粒被共同沉积在镀层中,形成均匀连续致密的Ni-P-SiC纳米囮学复合镀层

【学位授予单位】:福建福州大学学
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TB306


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