新型高效尿素氮及肌酐吸附剂--《天津大学》2005年博士论文
新型高效尿素氮及肌酐吸附剂
【摘要】：尿素和肌酐是人体内的两种主要代谢产物,清除体内过量的尿素和肌酐是治疗慢性肾衰竭(chronic renal failure,简称CRF)的主要途径。脲酶能高效专一地分解尿素为NH3和CO2,但游离酶不稳定,通过交联、包埋等方法将其固定化可提高稳定性;双醛纤维素(dialdehyde cellulose,简称DAC)上的醛基能与氨反应;3,5-二硝基苯甲酸能与肌酐形成有色络合物。本文基于以上理论,制备了固定化脲酶,并将明胶固定化脲酶(immobilized urease in gelatin,简称IE)与壳聚糖包覆双醛纤维素(chitosan coated dialdehyde cellulose,简称CDAC)复合用于吸附尿素氮;合成了含有醛基和3,5-二硝基苯甲酰基两种功能性基团的3,5-二硝基苯甲酸双醛纤维素酯( dialdehyde cellulose 3,5-dinitrobenzoate,简称DNBZ-DAC),并用DNBZ-DAC选择性地吸附尿素氮和肌酐。
以生物相容性优良的壳聚糖和明胶为载体材料,通过共价-交联和包埋-交联固定化方法,制备了戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶、戊二醛交联明胶固定化酶和明胶固定化酶。比较了它们的制备及性质,结合本课题的实际,选择固定化方法简单、固定化酶活力高的IE用于尿素氮吸附的研究。
制备了DAC和CDAC,通过红外光谱和扫描电镜对其进行了表征。研究了在IE催化下DAC和CDAC对尿素氮的吸附平衡和吸附动力学。结果表明CDAC和DAC对尿素氮的吸附可以用朗缪尔(Langmuir)等温方程描述。考查了氧化度(DO),CDAC/IE和DAC/IE,尿素氮浓度和温度等因素对吸附尿素氮的影响。通过实验数据拟合准一级和准二级吸附速率方程,表明该吸附系统服从准二级动力学模型。
以CDAC和IE的复合物为尿素氮吸附剂,在pH = 7.4的磷酸盐缓冲液中进行了体外尿素氮吸附实验。当pH = 7.4,温度为37℃,尿素氮浓度为600 mg/L,CDAC/IE为10:1,DO为88%的CDAC在8 h内对尿素氮的吸附量高达36.1 mg/g。
研究了在氯化锂/N,N-二甲基乙酰胺(LiCl/DMAc)溶剂体系中,在吡啶的催化下,DAC与3,5-二硝基苯甲酰氯(DNBC)进行酯化反应合成了DNBZ-DAC,考查了原料摩尔比、催化剂用量、反应温度及反应时间对DNBZ-DAC取代度(degree of substitution,简称DS)的影响。考查了DNBZ-DAC对肌酐的吸附性能。结果表明,取代度,肌酐浓度,溶液pH和温度对DNBZ-DAC吸附肌酐都起着重用的作用。在磷酸盐缓冲液中,pH = 7.4,温度为37℃,肌酐浓度为100mg/L,取代度为0.54的DNBZ-DAC在8 h内对肌酐的吸附容量达2.71 mg/g。
【关键词】：
【学位授予单位】：天津大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2005【分类号】：TQ463【目录】：
第一章 绪论12-29
1.1 慢性肾衰竭及其疗法简介12-13
1.2 慢性肾衰竭治疗用吸附剂研究进展13-18
1.2.1 天然吸附剂活性炭13-14
1.2.2 高分子型吸附剂14-17
1.2.2.1 离子交换树脂类14-15
1.2.2.2 吸附树脂类15
1.2.2.3 炭化树脂15-16
1.2.2.4 高分子的过渡金属配合物16
1.2.2.5 氧化β-环糊精吸附剂16-17
1.2.2.6 氧化淀粉和氧化纤维素17
1.2.3 酶制剂吸附剂17-18
1.3 固定化酶18-24
1.3.1 固定化酶技术的发展概况18
1.3.2 酶的固定化方法18-20
1.3.2.1 载体结合法19
1.3.2.2 交联法19
1.3.2.3 包埋法19-20
1.3.3 明胶固定化酶及应用20-21
1.3.4 壳聚糖及其衍生物固定化酶的研究及应用21-24
1.3.4.1 壳聚糖固定化酶22-23
1.3.4.2 壳聚糖衍生物固定化酶23-24
1.4 纤维素的性质及其衍生物在医药领域中的应用24-26
1.4.1 纤维素的结构及性质24-26
1.4.2 纤维素衍生物及其应用26
1.5 本论文的研究意义、主要内容和创新点26-29
1.5.1 研究意义26-27
1.5.2 研究内容27
1.5.3 创新点27-29
第二章 固定化脲酶的制备及性质29-55
2.1 引言29-30
2.2 实验部分30-35
2.2.1 材料及仪器30
2.2.1.1 材料30
2.2.1.2 仪器30
2.2.2 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的制备及性能测试30-33
2.2.2.1 戊二醛交联壳聚糖球的制备30-31
2.2.2.2 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的制备31
2.2.2.3 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的红外表征31
2.2.2.4 脲酶活力的测定31-32
2.2.2.5 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的条件优选32
2.2.2.6 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶米氏常数的测定32
2.2.2.7 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的性质32-33
2.2.3 戊二醛交联明胶固定化脲酶的制备及性能测试33-34
2.2.3.1 戊二醛交联明胶固定化脲酶的制备33
2.2.3.2 成膜介质的筛选33
2.2.3.3 戊二醛交联明胶固定化脲酶的酶活力的测试33
2.2.3.4 戊二醛交联明胶固定化脲酶的条件优选33
2.2.3.5 戊二醛交联明胶固定化脲酶米氏常数的测定33-34
2.2.3.6 戊二醛交联明胶固定化脲酶的性质34
2.2.4 明胶固定化脲酶的制备及性能测试34-35
2.2.4.1 明胶固定化脲酶的制备34
2.2.4.2 明胶固定化脲酶活力的测定34
2.2.4.3 包酶量对脲酶固定化的影响34
2.2.4.4 明胶固定化脲酶的性质34-35
2.3 结果与讨论35-53
2.3.1 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的制备与性质35-44
2.3.1.1 戊二醛交联壳聚糖球及其固定化脲酶的表征35-36
2.3.1.2 戊二醛交联壳聚糖球固定化酶的条件优选36-40
2.3.1.3 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的米氏常数40-41
2.3.1.4 戊二醛交联壳聚糖球固定化脲酶的性质41-44
2.3.2 戊二醛交联明胶固定化脲酶的制备与性质44-50
2.3.2.1 成膜介质对明胶成膜性的影响44
2.3.2.2 戊二醛交联明胶固定化脲酶制备条件的优选44-46
2.3.2.3 戊二醛交联明胶固定化酶的米氏常数46-47
2.3.2.4 戊二醛交联明胶固定化脲酶的性质47-50
2.3.3 明胶固定化脲酶的制备与性质50-53
2.3.3.1 包酶量对明胶固定化脲酶的影响50
2.3.3.2 明胶固定化脲酶的性质50-53
2.4 三种固定化脲酶的制备与性能的比较53-54
2.5 小结54-55
第三章 固定化脲酶催化作用下双醛纤维素对尿素氮的吸附平衡和动力学55-71
3.1 引言55
3.2 实验材料与方法55-58
3.2.1 实验材料与仪器55-56
3.2.1.1 实验材料55
3.2.1.2 实验仪器55-56
3.2.2 双醛纤维素的制备及其氧化度的测定56-57
3.2.2.1 双醛纤维素的制备56
3.2.2.2 双醛纤维素氧化度的测定56-57
3.2.2.3 傅立叶红外测试57
3.2.2.4 扫描电镜分析57
3.2.3 固定化脲酶的制备及其酶活力的测定57
3.2.4 吸附平衡实验57-58
3.2.5 吸附动力学实验58
3.3 结果与讨论58-70
3.3.1 产物表征58-60
3.3.1.1 纤维素和DAC 的扫描电镜分析58-59
3.3.1.2 DAC 吸附尿素氮前后的红外表征59-60
3.3.2 吸附等温线60-63
3.3.2.1 朗缪尔(Langmuir)吸附等温线60-61
3.3.2.2 弗罗因德利希(Freundlich)等温式61-63
3.3.3 吸附动力学63-69
3.3.3.1 吸附动力学的影响因素63-65
3.3.3.2 吸附速率参数65-69
3.3.4 吸附活化能69-70
3.4 小结70-71
第四章 固定化脲酶催化作用下壳聚糖包覆双醛纤维素对尿素氮的吸附平衡和动力学71-84
4.1 引言71
4.2 实验材料与方法71-73
4.2.1 实验材料与仪器71-72
4.2.1.1 实验材料71
4.2.1.2 实验仪器71-72
4.2.2 实验方法72-73
4.2.2.1 包覆双醛纤维素的制备及扫描电镜分析72
4.2.2.2 吸附平衡72
4.2.2.3 吸附动力学72
4.2.2.4 CDAC 和DAC 对尿素氮吸附的比较72-73
4.3 结果与讨论73-83
4.3.1 CDAC 的扫描电镜分析73
4.3.2 吸附等温线73-75
4.3.3 吸附动力学75-81
4.3.3.1 吸附动力学的影响因素75-78
4.3.3.2 吸附速率参数78-81
4.3.4 吸附活化能81-82
4.3.5 CDAC 和DAC 对尿素氮吸附的比较82-83
4.4 小结83-84
第五章 IE/CDAC 肠溶胶囊的制备及其对尿素氮的吸附性能84-90
5.1 引言84
5.2 实验材料与方法84-85
5.2.1 实验材料与仪器84-85
5.2.1.1 实验材料84-85
5.2.1.2 实验仪器85
5.2.2 实验方法85
5.2.2.1 固定化脲酶的制备85
5.2.2.2 CDAC 的制备85
5.2.2.3 肠溶胶囊的制备85
5.2.2.4 吸附实验85
5.3 结果与讨论85-89
5.3.1 吸附动力学85-86
5.3.2 氧化度对吸附量的影响86-87
5.3.3 尿素氮浓度对吸附量的影响87-88
5.3.4 尿素溶液的pH 对吸附量的影响88
5.3.5 温度对吸附量的影响88-89
5.4 小结89-90
第六章 3,5-二硝基苯甲酸双醛纤维素酯的制备及其对肌酐的吸附90-104
6.1 引言90-93
6.2 实验部分93-95
6.2.1 原料及仪器93
6.2.1.1 原料93
6.2.1.2 仪器93
6.2.2 实验93-95
6.2.2.1 3,5-二硝基苯甲酸双醛纤维素酯的制备93
6.2.2.2 DNBZ-DAC 取代度(DS)的测定93-94
6.2.2.3 产物表征94
6.2.2.4 DNBZ-DAC 对尿素氮的吸附94
6.2.2.5 肌酐浓度的测试94
6.2.2.6 DNBZ-DAC 对肌酐吸附性能的测试94-95
6.3 结果与讨论95-103
6.3.1 反应条件对取代度的影响95-97
6.3.1.1 反应物料配比对取代度的影响95
6.3.1.2 催化剂用量对取代度的影响95-96
6.3.1.3 温度对取代度的影响96
6.3.1.4 反应时间对取代度的影响96-97
6.3.2 产物的表征97-98
6.3.2.1 产物的红外分析97
6.3.2.2 产物的扫描电镜分析97-98
6.3.3 酯化反应的机理98-99
6.3.4 DAC 酯化前后对尿素氮吸附的影响99
6.3.5 DNBZ-DAC 对肌酐的吸附99-103
6.3.5.1 DNBZ-DAC 对肌酐的吸附动力学99-100
6.3.5.2 取代度对吸附容量的影响100-101
6.3.5.3 不同肌酐浓度对吸附容量的影响101
6.3.5.4 溶液的pH 对吸附容量的影响101-102
6.3.5.5 温度对肌酐吸附容量的影响102-103
6.4 小结103-104
第七章 结论与展望104-106
参考文献106-116
发表论文和参加科研情况说明116-118
附录118-120
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肾衰竭不存在轻微的问题，凡是肌肝尿素氮超过正常指标，都是严重肾衰。正常双衰，只有使用了10%的功能。癌症单肾，才使用20%的功能。所以出现尿的指标不正常，肾脏问题就非常大了。从医学和统计学上看，茶水对人体的益处没有得到证实。因此，强烈建议楼主不要喝茶。
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我也喝“茶”
快舒尔有现货，
我喝黑乌龙茶，一天1000毫升。
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